Время вылета электронов при фотоэлектронной эмиссии оказалось связанным с их изначальным угловым моментом. Для того, чтобы исследовать этот эффект, немецкие ученые использовали лазерные импульсы с аттосекундным разрешением. Результаты исследования опубликованы в Science.

Фотоэффект — явление испускания твердым телом электронов при облучении его пучком света. Открыт фотоэффект был еще в 80-х годах XIX века в опытах Герца и Столетова, а спустя примерно 20 лет Альберт Эйнштейн предложил для него теоретическое объяснение. Несмотря на то, что принципиальное объяснение было предложено уже более века назад, что в точности происходит с электроном в момент облучения, как долго он после этого задерживается около ядра атома, и в какой момент отрывается от него — оставалось неизученным из-за недостаточного временного разрешения как источников излучения, так и детекторов.

В своей новой работе исследователи изучили фотоэлектронную эмиссию при облучении селенида вольфрама WSe₂. Этот материал физики облучали аттосекундными (10^-18 секунды) импульсами ультрафиолетового излучения и более длинными фемтосекундными (10^-15 секунды) импульсами инфракрасного лазера с небольшой задержкой между ними. Ультрафиолетовый импульс выбивал из материала электроны, а результат взаимодействия инфракрасного импульса с выбитым электроном фиксировался детектором. Зная время задержки между двумя импульсами, из полученного сигнала ученые могли определить время задержки между выбиванием различных типов фотоэлектронов. Точность измерений при этом составляла до 10 аттосекунд.

Двухстадийный механизм выбивания электронов из селенида вольфрама при фотоэффекте: внутриатомная стадия и стадия вылета. F. Siek et al./Science, 2017

Селенид вольфрама был выбран в качестве облучаемого материала не случайно. Во-первых, в нем есть четыре различных источника фотоэлектронов: это валентная зона, электроны на 4s и 3d-уровнях атома селена и электроны 4f-уровня атома вольфрама. Для каждого из этих электронов при фотоэмиссии характерна своя кинетическая энергия. Во-вторых, селенид вольфрама — это слоистая структура с достаточно большим расстоянием между слоями, поэтому можно легко определить, из какого слоя был выбит тот или иной фотоэлектрон.

Исходя из полученных данных, ученые обнаружили следующую последовательность выбивания электронов из вещества: сначала выбиваются электроны с 4s уровня селена, примерно через 12 аттосекунд после этого происходит выбивание электрона из валентной зоны, через еще 16 аттосекунд выбивается электрон с 3d-уровня селена, и самыми последними, еще через 47 аттосекунд после первого электрона происходит выбивание с 4f-уровня вольфрама. Что характерно, последовательность выбивания определяется не возрастанием кинетической энергии, как можно было бы предположить, а возрастанием углового момента электронов на орбиталях. Ученые отмечают, что оценить угловой момент электронов в валентной зоне селинида вольфрама достаточно сложно, но известно, что она образуется в результате взаимодействия 4p-уровня селена и 5d-уровня вольфрама, поэтому тоже попадает в эту последовательность.

Для того, чтобы объяснить полученные данные, ученые рассматривают фотоэмиссию электрона как двухстадийный процесс: внутриатомная стадия и непосредственно вылет электрона. Разницу времени выбивания электронов с различных электронных уровней ученые объясняют внутриатомным взаимодействием с другими электронами и ядром на каждой из стадий этого процесса. При этом чем больше угловой момент электрона при его движении вокруг атомного ядра, тем больше времени ему требуется для отрыва. Для количественного подтверждения своей гипотезы экспериментально измеренные времена вылета фотоэлетронов физики сравнили с рассчитанными по двум моделям внутриатомного взаимодействия: первая модель рассматривает каждый электрон независимо, а вторая также учитывает корреляции между электронами и релятивисткие эффекты. Исходя из этих моделей, физики оценили вклад во время задержки на каждой из двух стадий процесса и обнаружили количественное согласие для обеих моделей с данными эксперимента.

По утверждению ученых, полученные данные вносят некоторые поправки в теорию фотоэлектронной эмиссии и помогают еще лучше понять природу фотоэффекта. Это, в свою очередь, поможет, например, получить большее данных о структуре и свойствах материала с помощью фотоэлектронной спектроскопии.

Стоит отметить, что предложенный метод для изучения фотоэмиссии ученые уже использовали для того, чтобы оценить время отрыва электрона от атома гелия и исследовать его электронную структуру.

Автор: Александр Дубов